Брат-близнец другого известного американского боксёра Джермелла Чарло.

В 2015 году стал чемпионом мира по версии IBF в первом среднем весе [до 69,9 кг], нокаутировав Корнелиуса Бандрейджа.

Провел три успешные защиты титула, после чего перешёл в средний вес.

В 2018 году завоевал временный титул WBC в среднем весе [до 72,6 кг] в поединке против Уго Сентьено. Затем судейским решением одолел россиянина Матвея Коробова.

В 2019 году чемпиону WBC в среднем весе Саулю Альваресу был присвоен статус “франшизного” чемпиона, а Джермалл был повышен до категории полноценного чемпиона мира.

После этого Чарло провёл четыре успешных защиты титула – над Брэндоном Адамсом, Дэннисом Хоганом, Сергеем Деревянченко и Хуаном Монтиэлем.